木征盛装出征，与隆吉卜所部对面列开兵马。隆吉卜手下大都是临时凑集起来的散兵游勇，见到木征如此威风，先自没了斗志。木征挥戈掩杀，李宪的后续部队也乘机而上，于是大获全胜，酋首隆吉卜也战死于乱军之中。这一仗是李宪重返西北的第一次大捷。不久，另一支由董毡率领的吐蕃军队也迫于宋朝神威，前来归顺。消息传到京师，宋神宗自然恩宠倍至，加封李宪为宣州观察使、宣政使、入内副都知，后又迁为宣庆使。

当时，由于北宋王朝对西夏连年用兵，国家财政颇为吃紧，粮饷军需物资往往匮乏不继，朝臣对此早有不满。神宗又诏命李宪兼管熙河、秦凤两路财政。李宪受命，果断裁减了十分之六的冗费开支，使得西北财政顿时缓解，可谓经制有方。同时，李宪为了讨好神宗，每年将西山（今甘肃和政境内）的巨大木材源源不断地运往京师，以供神宗营修宫殿。为此，宋神宗专门在京师瑞皮坊赐给他一座华丽的园宅。

元丰四年（1081年），西夏发生政变，西夏惠宗李秉常失位被囚，国内一片混乱。是年五月，西夏保泰统军禹藏花麻以李秉常罹遭囚禁为名，敦请北宋王朝发兵进攻梁氏（西夏外威梁太后摄政）。北宋王朝认为这是对西夏用兵的难得机会，于是神宗御笔亲书伐夏之命，发动五路大军进攻西夏，李宪不仅参与其事，而且被任命为五路统帅，掌有节制诸路之重权。

此次伐夏，可以说动用了北宋王朝西北军事全部精锐：熙河路经略使李宪领兵出熙河；鄜延路总管种谔领兵出鄜延；环庆路经略使高遵裕领兵出环庆；泾原路副总管刘昌祚领兵出泾原；河东路经略使王中正领兵出河东。五路大军，共集结五十万人马，浩浩荡荡围攻西夏。宋军的作战计划是：泾源、环庆两路先取灵州（今宁夏吴忠境内），然后直取兴州（今宁夏银川兴庆区）；河东、鄜延两路会师夏州（今陕西靖边），再取怀州（今内蒙准格尔旗境内），最终直逼兴州，企图一举荡平西夏。这在宋神宗给李宪的诏书里也有明确的表述，说：“此番用兵，非一般战事耳，意在荡平项羌。此决非小事矣，若不上下一心，将士协力，何以致胜？故当不惜爵赏，以励三军将士，一举图之！”这说明北宋王朝是抱着消灭西夏的决心来进行这场大规模战争的。

八月，李宪率师先进入西夏境内。驻守在西夏西使城（今甘肃榆中三角城）的党项族首领讹勃哆闻风而降。粱乞埋（梁太后弟）派兵数万赶去增援西使城，行至半路，听到讹勃哆降宋消息，只好退守龛谷城（今甘肃榆中小康营乡境内）。龛谷城本是西夏粮仓之一，李宪占领西使城之后，乘胜挺进龛谷城，大获全胜，遂改城为寨，所储大量粮谷尽为宋军所得，加之弓箭等兵器无数。至此，李宪已夺得伐夏头功。接着，他派副将驻守此地，又挥师向西攻取兰州。

正当此时，鄜延总管种谔率部在米脂寨（即毕家寨，今陕西米脂），击败梁永能八万大军。接着，相继攻克石州（故址不详）、夏州（故址在今陕西省靖边县红墩界镇白城子村）、银州（治今陕西省横山县东，后移治永乐城，即今陕西省米脂县西北）三重镇。环庆经略使高遵裕迫降西夏清远军守将嵬名讹讥。河东经略使王中正所部因一路尽是沙丘沼泽，行动缓慢一些，但抵达宥州（今内蒙鄂托克前旗东南城川古城）之后，夏兵也闻风溃逃。宋兵入城，城中老弱病残五百余户杀戮殆尽。泾原副总管刘昌柞入夏后，在葫芦河与夏人决战，结果夏人大首领没罗卧沙、监军使梁格嵬被杀死，梁乞埋之侄讫多埋等二十多人被俘。刘昌祚乘胜攻入呜沙州（今宁夏回族自治区中宁市），得到夏国库粮百万余石。在此节节胜利之际，李宪在兰州上疏宋神宗，请求筑兰州城建立帅府，以震慑西夏。

十一月，刘昌祚率军五万首先攻到灵州城下。接着高遵裕也率兵赶到。就在刘昌祚即将入城之际，高遵裕害怕这次战功被刘昌祚拔定头筹，便利用节制刘军的权力阻止刘昌祚攻入灵州，定下了所谓合围灵州的下下之策）。

当时，宋神宗也深恐刘、高孤军深入兴、灵二州有所不测，急命李宪亲率重兵、押运粮草从兰州赶往兴、灵二州，董毡也率吐蕃军协助同往，以为后援。

在进发兴、灵二州的途中，因为遇到了夏人的阻截，李宪错误地决定折道天都山（今宁夏中卫境内），焚烧了西夏的南牟内殿和所有馆库，迫使西夏统军星多哩鼎退守葫芦河流域，然后班师回到了兰州。

就在这时，高遵裕、刘昌祚围困灵州城十八天却仍旧不能破城，早已粮饷不继，又值天降大雪，兵卒饥寒交迫，斗志渐渐衰颓，可谓进退维艰。粱太后见时机已到，便下令决开黄河七级灌渠，淹灭高遵裕围城大军。可怜宋兵十余万众，冻溺而死者不计其效，夺路逃生者仅有一万三干多人。这次大规模的伐夏行动（史称“灵州战役”），除李宪所部之外，其他各路大军均困于灵州，因粮草断绝，先后惨遭溃败，北宋王朝共计损失近四十万人。

战报传至朝廷，神宗大为恼怒。元丰五年（1082年）正月，降旨高遵裕责授郢州（今湖北钟祥）团练副使、本州安置；种谔、王中正、刘昌祚分别受到降职处分。

李宪未能率部及时赶到灵州相援，董毡所部也严重失期，两人均出师无功。同知枢密院孙固认为李宪未能如期会师，按律当处斩刑。然而在对李宪的处理上，神宗与朝臣发生了严重分歧。神宗认为李宪经营西北数年，功大于过，并且此役确实客观上保存了熙河路大军，于是只是诘问董毡失期的原因，对李宪以粮不济为借口而赦其无罪。

元丰五年（1082年）七月，宋神宗委派给事中徐禧、内侍李舜举巡边来到鄜延与种谔商议，准备在夏、银、石三州交界地段修建永乐城（又名银川砦，今陕西米脂县西）。又命李宪与徐禧掎角而守，互为应援。种谔认为此地依山而无水，有犯兵家所忌，不应当建城。神宗不听，反而下令徐禧率领蕃、汉兵民兴工修筑，并限十四天把城修好。徐禧筑起永乐城后，留下副总管曲珍领兵一万驻守。因为永乐城的修筑对西夏的确构成了极大威胁，加之夏人新胜，斗志正盛，于是从全国调发三十万大军前来攻打永乐城。徐禧同诸将登城西望，但见夏兵弥原遍野，难以看到边际。西夏骑兵“铁鹞子”也渡河来攻，势不可挡。

徐禧不懂军事，且贪功生事，以兵万人列阵城下，结果遭遇溃败，只得以残兵退入城中后。永乐城便被夏人团团围住，并切断了水源，城内士兵乃至于绞马粪汁以饮，渴死者大半。夏军又派出两支强悍部队截住了李宪、沈括两路援兵，种谔怀恨未予援救。随后，夏军乘雨夜急攻，永乐城终致陷落，宋军数万士卒阵亡，损失将吏二百三十多人，得免者十无一二。一心想在兰州建立帅府的李宪并非想要坐观永乐城陷落，但客观上既害死了徐禧，也损害了自己。夏人在攻破永乐城后，即遣重兵入侵兰州。

元丰六年（1083年）二月，西夏进犯兰州，首破西门关。兵马钤辖王文郁募集敢死队七百余人，在黑夜缒城而下，手持短刀突袭夏军营地，西门关得以收复。李宪因守城不力被降为宣庆使。李宪认为兰州地理位置极为重要，是西夏必争之地，尽管西夏曾经多次聚兵却假装平静无事，意在集结重兵以寻求时机大举进攻。因此，命令增修城守堑壁，积存城守器械，积极做好了守城准备。

次年冬，西夏果然大举进攻兰州，步骑兵号称八十余万。由于李宪做了充分发准备，西夏围城十余日而未能攻克，终因粮草不济被迫撤兵。神宗诏令李宪联系阿里骨夹击，他又遴选精骑追击，果然取得了胜利。但李宪在事后夸大战功，激怒了朝中大臣。御史中丞刘挚上疏神宗，终使其被罢去内省的职事。

元丰八年（1085年）三月，神宗驾崩，年仅十岁的宋哲宗继立，由其祖母、太皇太后高氏（高滔滔）临朝称制。

高太后为了平息众怒，于是先降他为永兴军路副都总管、提举崇福宫。次年，刘挚再上疏称李宪“贪功图名，屡于西北边疆滋生事端，罔上害民，贻患国家。五路会师兴州，李宪失期；夏兵围攻永乐，李宪羁而不援；后又屯兵兰州，遗患至今”，将其与王中正、宋用臣、石得一等三位宦官称为“四凶”，请求将他们罢黜。高太后见刘挚所疏，遂降李宪为宣州观察使、提举明道宫。